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Ziel und Hintergrund. In der atmosphärischen Grenzschicht spielen NO und NO2 und insbesondere deren Verhältnis (NO / NO2) wichtige Rollen im Radikalhaushalt. Es gab unterschiedliche Hinweise darauf, dass das NO / NO2-Verhältnis in Städten in den vergangenen Jahren abgefallen sei. Gerade in dicht besiedelten Gebieten wie dem Bundesland Nordrhein-Westfalen (NRW) kann diese Veränderung somit erhebliche Auswirkungen auf verschiedenste Reaktionen in der Atmosphäre haben. Ziel dieser Untersuchung ist es, eine systematische Veränderung des NO / NO2-Verhältnisses gegebenenfalls nachzuweisen, die Entwicklung des NOx in den letzten 1 bis 2 Jahrzehnten an unterschiedlichen Stationen zu beschreiben und die Ursachen für die beobachtete Entwicklung zu ergründen.

Methoden. Um Veränderungen im NO / NO2-Verhältnis zu bestimmen, wurden die Daten von 11 kontinuierlich arbeitenden Messstationen des Landesumweltamtes NRW mit Zeitreihen, die bis zu 20 Jahre zurückreichen, bearbeitet. Es wurden ländliche Stationen, Stationen im urbanen Hintergrund und stark verkehrsbelastete Stationen untersucht. Unter Berücksichtigung der schnellen Reaktion des Ozons mit NO ließ sich das NO / NO2-Verhältnis berechnen und bewerten. Es gab klare Hinweise auf das Vorhandensein von Trends, die mit dem nicht-parametrischen Mann-Kendall-Test als statistisch signifikant bestimmt wurden. Die Analyse möglicher Ursachen für Veränderungen des NO / NO2-Verhältnisses konzentrierte sich auf Veränderungen der Globalstrahlung, auf Veränderungen der Formen der atmosphärischen Zirkulation und der Häufigkeiten unterschiedlicher Wetterlagen über Mitteleuropa, auf die Einführung der Katalysatortechnik im Straßenverkehr sowie auf die Entwicklung des atmosphärischen Oxidationspotentials.

Ergebnisse und Schlussfolgerungen. Die Testergebnisse zeigen durchgehend eine mit mehr als 95 % statistisch signifikante Abnahme des NO / NO2-Verhältnisses bei den verkehrsbelasteten Stationen. Der negative Trend ist auch bei den meisten Tests der städtischen Hintergrundstationen zu erkennen. Die Trendanalyse der ländlichen Hintergrundstation im Eggegebirge erwies sich als problematisch, da die Datengrundlage sehr lückenhaft ist. Regionale Unterschiede in der Entwicklung des NO / NO2-Verhältnisses weisen auf verschiedene Ursachen hin. Für die Verhältnisse in den ländlichen Gebieten sind der Einfluss durch die veränderten Häufigkeiten von Hochdruckwetterlagen sowie die Abnahme der Globalstrahlung entscheidend, während für die städtischen Stationen der Verkehr eine weitere wichtige Rolle spielt. Der negative Trend der Verkehrsstationen wurde durch die Einführung der Katalysatortechnik verstärkt, die insgesamt zu einer Abnahme der NOx Emissionen geführt hat.

Empfehlungen und Ausblick. Die Bedeutung des NO / NO2-Verhältnisses für das Oxidationspotential der Atmosphäre zeigt die Notwendigkeit der Beobachtung dieser Entwicklung. Bisherige Untersuchungen haben eine Abnahme des Gesamt-NOx festgestellt, ohne Betrachtung der relativen Entwicklung der beiden Stickoxide zueinander. Durch die Erkenntnisse der lokalen Unterschiede dieses Verhältnisses lässt sich die Quellzuordnung und das Verständnis der in der Atmosphäre ablaufenden Prozesse verbessern.

Abstract

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Objective and Background. The nitrogen oxides NO and NO2 and, in particular, their ratio (NO / NO2), play important roles in the radical-system of the atmospheric boundary layer. There were various indications upon a dropping NO / NO2-ratio in cities over the last years, however, no proof has been given yet. Especially in densely populated areas such as the federal state of North Rhine-Westphalia (NRW), such a change can have significant influences upon various atmospheric reactions. The objective of this investigation was to prove the existence of a systematic change of the NO / NO2-ratio, to describe the development of NOx over the past 2 decades at different locations and to determine the causes for this development.

Methods. To detect changes of the NO / NO2-ratio we processed the data of 11 continuously operating air quality stations of the State Environment Agency (LUA NRW) with time series reaching back up to 20 years. We investigated rural stations, stations in the urban background and heavily traffic influenced locations. It was possible to calculate and assess the NO / NO2-ratio under consideration of the fast reaction of ozone with NO. There were clear indications towards existing trends and they could be determined as statistically significant using the non-parametric Mann-Kendall Test. The analysis of possible causes for the change of the NO / NO2-ratio focused upon the change of the global radiation, the change of the patterns of the atmospheric circulation, and the frequency of cyclones and anticyclones meteorological conditions in Central Europe, the introduction of automotive catalytic converters, and the development of the atmospheric oxidation-capacity.

Results and Conclusions. The results are indicating a decline of the ratio at traffic-influenced stations with a statistical significance over 95 %. The negative trend can also be detected at most urban background stations. It was problematic to perform the trend-analysis of the rural background station in the Egge-Mountains because of the fragmentary character of the dataset. Regional differences in the development of the NO / NO2-ratio indicate towards various causes. Crucial for the situation at the rural areas are the changed trajectories of cyclones and anticyclones as well as the decline of the atmospheric oxidation-capacity, while the traffic plays another important role at urban stations. The negative trend at the traffic-stations was intensified by the introduction of catalytic converters, which lead to a reduction in emissions of NOx.

Recommendations and Prospects. The significance of the NO / NO2-ratio for the oxidation capacity of the atmosphere shows the necessity to further monitor this development. Previous investigations detected a decline in total NOx without examining the relative development of the two nitrogen oxides towards each other. Gaining insight into the local differences of this ratio helps to allocate sources and to develop understanding of the atmospheric processes.